Nel 1340 re Pietro II aveva concesso a Raimondo Peralta terram Alcami et prefatum castrum Bonifati, senza alcuna menzione del castello; esso, infatti, si trova citato per la prima volta in un diploma del 1391. In questo documento re Martino I confermava ad Enrico Ventimiglia conte di Alcamo, la concessione fatta a suo padre, Guarnerio, da parte del re Federico III de la terra e lu Castellu di Alcamu.

 

La costruzione del castello fu così iniziata dalla famiglia Peralta intorno al 1340 da Raimondo Peralta conte di Caltabellotta, e fu terminata nel 1350, sotto i feudatari Enrico e Federico Chiaramonte; esso venne utilizzato come dimora e struttura difensiva fino al XVI secolo. Se provvisto di munizioni e viveri, era in grado di resistere per un mese e mezzo, ospitando 30 compagnie di soldati.

 

Nel 1392 re Martino e la sua consorte furono ospiti del castello dopo la sconfitta dei Chiaramonte.; durante il suo ritorno dalla vittoria a Tunisi, il 1º settembre 1535, in una delle torri del castello soggiornò per tre giorni l'imperatore Carlo V, assieme alla sua corte e l'infanta Eleonora d'Aragona.

 

Nel periodo tra il 1410 e il 1812 il castello fu proprietà dei Cabrera, Conti di Modica, da cui prese il nome. Nel 1534 il castello subì l'attacco del pirata islamico Barbarossa.

 

Nel periodo tra il 1583 e il 1589 fu oggetto di tre restauri. In seguito alla morte dell'ultima contessa di Modica, intorno agli inizi del 1800, il castello venne acquistato all'asta dalla famiglia degli Stuart.

 

A partire dal 1828, in seguito ad una sentenza del Tribunale di Trapani, il Comune di Alcamo prese possesso del castello e negli anni seguenti fu nuovamente oggetto di restauro (1870) e utilizzato come sede degli uffici comunali, prigione (fino al 1968) e stalla.

 

Nel 1870 il castello fu trasformato in carcere. Tali trasformazioni, assieme alla mancanza di opere manutentive, contribuirono a degradare lo stato di conservazione del castello, che venne messo in luce da un rilievo svolto nel 1979.

 

Si resero necessari dunque ulteriori restauri (avvenuti tra il 2000 e il 2010), in seguito ai quali il castello è stato utilizzato per ospitare il Museo Etnografico, l'Enoteca Storica Regionale, il Museo del Vino e delle Tradizioni, un'esposizione permanente dei pupi siciliani, e una mostra dedicata alle opere scultoree di Nicola Rubino. Inoltre in un salone al primo piano vengono celebrati i matrimoni civili.

 

A seguito della comparsa di alcune crepe nella struttura, il castello venne chiuso prima dal 2011 al 2013 e poi fino a dicembre 2015, quando venne riaperto al pubblico, sebbene alcune parti siano rimaste non agibili per motivi di sicurezza.